ソーダライト、ジスモンジン、ゼオライトの合成機構に関する研究

Jun 17, 2023

Scientific Reports volume 13、記事番号: 3232 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

この研究では、取鍋炉スラグ (LFS) とフライアッシュ (FA) を使用してジオポリマーを調製し、その後水熱処理を使用して、ジスモンジン、ゼオライト P1、およびソーダライト相を含むバルク ゼオライト モレキュラー シーブを合成しました。 ゼオライトモレキュラーシーブの結晶相に対する合成条件の影響をXRDによって調査しました。 結果は、最高のゼオライトモレキュラーシーブは、LFS:FA 比 4:6、硬化温度 40 °C、硬化時間 12 時間、ケイ酸ナトリウム係数 (Ms) 1.4、NaOH 濃度で調製されたことを示しました。 ４ｍｏｌ／Ｌ、水熱温度１２０℃、水熱時間１２時間。 これに基づいて、生成物を SEM、N2 吸着、および FT-IR によって分析しました。 結果は、合成されたゼオライトモレキュラーシーブがメソ多孔質特性を有し、シリカアルミン酸塩ゲルの重合度および架橋度が水熱処理後に強化されたことを示した。 さらに、ゼオライトモレキュラーシーブの形成メカニズムを、ゼオライト形成中のシリカ-アルミナの変化を通じて調査しました。 この論文は、LFS および FA の資源利用に関する指針を提供するために、LFS-FA ベースのポリマーからのゼオライトモレキュラーシーブの水熱変換を初めて使用したものです。

取鍋炉スラグ (LFS) とフライアッシュ (FA) は、鉄鋼産業と石炭火力発電産業から排出される 2 つの主要な固形廃棄物です1、2、3。 毎年、世界中で約 200 ～ 250 億トンの固形廃棄物 (廃石、汚泥、スラグなど) と約 50 ～ 70 億トンの尾鉱が生成されます 1,4。 一方、中国、インド、米国の大手メーカーは毎年少なくとも 8 億トンの FA を生産していますが、この FA のうちセメントやコンクリート関連用途の添加剤として使用されているのはわずか 20% です5。 LFS と FA が適切に処理されないと、廃棄物が蓄積し、環境に深刻な影響と計り知れない損害をもたらす可能性があります6。 したがって、バルク LFS を利用する効果的な方法が緊急に必要とされています。 固形廃棄物からのジオポリマーの調製は、経済的で安全かつ環境に優しい戦略であり、この目的に役立つ可能性があります。 さらに、固形廃棄物の再利用と高付加価値化は、国連の持続可能な開発目標（SDGs）やパリ協定の実施にも適合します。 ゼオライトは吸着、イオン交換、触媒、モレキュラーシーブ、その他の用途に広く使用されているため7、8、9、10、2023年の合成ゼオライトの世界市場は約59億ドルに達すると推定されています11。 [SiO4]4- および [AlO4]5- 四面体から構成されるジオポリマーは、一般に結晶性ゼオライトの非晶質プレポリマーとみなされます 12,13。 ゼオライトは水熱法で製造でき、これらの水熱法で製造されたゼオライトはより優れた結晶構造と重金属イオンの固定性能を示します。 同時に、特定の巨視的構造を有するゼオライトは、固形廃棄物のリサイクルにおいて幅広い応用の可能性を秘めています。 Cheng ら 14 は、ニッケル鉄スラグから SiO2 を抽出し、水熱法によって 4A ゼオライトを調製し、最適な水熱条件は 100 °C の水熱温度および 8 時間の水熱時間であると報告しました。 Liu ら 15 は、超微細循環流動層 FA を原料としてアルカリ活性化水熱合成法により A 型ゼオライトを調製し、その最適合成条件はアルカリ濃度 2.6 mol/L、水熱温度 90°でした。温度は３０℃、水熱時間は６時間である。

しかし、LFS はカルシウム含有量が高いため、LFS をシリコンおよびアルミニウム源として使用したゼオライトの合成に関する報告はほとんどありません。 一般に、カルシウム含有量の高い材料がゼオライトに変換されると、空隙率が低く陽イオン交換容量が低いケイ酸カルシウム種またはヒドロキシソーダライトが形成され、これがゼオライトの形成を阻害すると考えられています12,16。 高カルシウムベースの原料をゼオライトに変換するには、通常、特定の前処理または合成方法が必要です。 例えば、村上ら 17 は、クエン酸とギ酸の溶液を使用して、ボールミル反応器内で高炉スラグからカルシウムを選択的に 3 回溶出し、その後、残留物からゼオライト A を合成しました。 Park ら 18 は、FA、NaOH、NaNO3 を 350 °C で 24 時間処理し、得られた固体を過剰な脱イオン水で少なくとも 7 回洗浄し、生成物を 105 °C で一晩乾燥させることにより、ソーダライトを含むゼオライト材料を調製しました。 Lei ら 19 は、分散懸濁硬化技術を使用して、メタカオリン/スラグベースのゼオライト微小球を製造しました。 次に、これらの球体をオーブンで85℃で24時間硬化させ、濾過、洗浄し、120℃で8時間乾燥させ、最後に500℃で3時間焼成してゼオライト微小球を得た。