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暗褐色の炭素が大半を占める山火事の煙による短波の吸収

May 29, 2023May 29, 2023

Nature Geoscience volume 16、pages 683–688 (2023)この記事を引用

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メトリクスの詳細

山火事は、大量のブラックカーボンとブラウンカーボンとして知られる光を吸収する有機炭素を大気中に放出します。 これらの粒子は、入ってくる短波放射線を吸収することで地球の放射線収支を乱します。 一般に、褐色炭素は太陽光による光化学漂白により大気中に放出されると吸収性を失うと考えられています。 その結果、褐色炭素によってもたらされる大気温暖化効果は依然として変動が大きく、比較的非反応性の黒色炭素に比べて気候モデルではあまり表現されていません。 山火事は今後数十年間で世界的に増加すると予測されているため、これらの放射能の影響を定量化することがますます重要になっています。 今回我々は、米国西部の山火事からの煙プルームにおけるアンサンブルスケールおよび粒子スケールの短波吸収の測定結果を紹介する。 私たちは、ある種の暗褐色の炭素が短可視光の吸収の 4 分の 3 と、長可視光の吸収の半分に寄与していることを発見しました。 この強力に吸収する有機エアロゾル種は水に不溶性で、日中の光退色に耐性があり、夜間の大気処理により吸収率が増加します。 私たちの調査結果は、煙エアロゾル放射力とそれに伴う温暖化の推定を改善するには、気候モデルにおける褐色炭素のパラメータ化を修正する必要があることを示唆しています。

山火事の煙エアロゾルは、強い大気温暖化と広範囲の地表冷却を引き起こします。これは、二酸化炭素や他の温室効果ガスと同様に、地球の気候変動にとって重要です。 煙エアロゾルの質量組成は、大部分 (>95%) 有機物 (OA) であり、少数 (<3%) の無機物および黒鉛状黒色炭素 (BC) が含まれています2,3。後者は、入ってくる短波の主な吸収体であると考えられています。日射量4. OA の光吸収特性は大きく異なり、気候モデルでは依然として十分に制約されていません 5、6。 現在、プルーム内に存在する光を吸収する OA による大気温暖化の寄与は、モデルのパラメーター化における比較的非反応性の BC と比較して光退色により無視されるか、無視できると考えられています。

伝統的な見解では、OA の発色団は主に可視光の短波長を吸収しますが、可視光のより長い波長ではほとんど吸収しないため、茶色または黄色がかった外観をもたらし、そのため光学名「ブラウンカーボン」(BrC) と呼ばれています9,10。 実験室や現場で BrC を測定するために使用される一般的な手法には、粒子状物質の可溶性有機画分の溶媒抽出と、それに続く紫外 (UV) - 可視 - 赤外分光光度法を使用したバルク吸光度の測定が含まれます 11、12、13。 可溶性 BrC の測定された吸光度は、その後、380 ~ 500 nm の波長 λ 範囲にわたって通常 10-4 ~ 10-2 の値にわたる虚数屈折率 k に変換されます6、14、15。 したがって、煙の可溶性 BrC 成分は、紫外 - 可視 - 近赤外スペクトル全体で高い k ≈ 0.63 を持つ BC に比べて吸収が弱くなります16。 さらに、BrC は、発光後数時間から数日以内に退色または光吸収能力の喪失を非常に受けやすい17、18、19。

最近の実験室研究 14、20、21、22、23 では、バイオマス燃焼煙中に、可視および近赤外線の波長にわたって強く吸収する暗色の BrC 成分 (d-BrC) が存在することが示されています。 このクラスの BrC は揮発性が低く、不溶性であり、可視スペクトルで高い k 値 ≈ 0.2 ~ 0.4 を持っています 6,15。 d-BrC 成分は、実験室の火傷で煙 OA 質量の 5 ~ 15% を構成し、残りの部分は吸収力の弱い可溶性 BrC14 で構成されていることが示されています。 山火事の煙柱中の d-BrC の観察証拠と、大気中の短波吸収に関するその重要性は依然としてとらえどころのないままである。

私たちは、バルクスケールと粒子スケールの観察を統合して、米国西部の山火事の噴煙に含まれる主な光吸収成分の光学的および物理化学的特性を特徴付けました。 この研究は、西部の山火事の噴煙組成を調査するための、2019 年の NASA (アメリカ航空宇宙局)/アメリカ海洋大気局主催の地域から地球環境および大気質への火災の影響フィールド キャンペーン 24 の一環でした。 一連のエアロゾルおよびガス特性評価装置は、地上にあるエアロダイン モバイル ラボラトリーと NASA のダグラス DC-8 航空機に搭載されて操作されました。 2019 年の山火事シーズン中に、防火地域付近(3 km 未満)から対流圏(高度 10 ~ 11 km)までの噴煙を傍受して調査するために、可能な限り各プラットフォームで同期測定が実施されました。

10 nm from the particle edges. The particles show a high degree of material homogeneity and uniformity in refractive index across their physical cross sections./p>1.5%) and low (<1.5%) BC mass fractions, respectively. By comparison, soluble BrC measurement in water extracts of particle-laden filters collected on ground yield order-of-magnitude lower k values (Extended Data Fig. 3). The real part n stayed wavelength invariant at 1.31 ± 0.03 (Extended Data Fig. 4). This value is consistent with previous measurement of n from wildfire smoke37./p>85% by number (which corresponds to >88% by mass) of the total PM corresponds to organic aerosol particles. The d-BrC tar balls correspond to 0.58 ± 0.06 fraction of the total refractory organic particles. Consequently, our calculations estimate that d-BrC tar balls comprise between 5% and 26% (determined by the product of the three stated fractions) of the total PM mass concentration./p>